研究前沿:廈門大學孫世剛團隊Nature Catalysis | 電解質
通過陽離子,調節雙電層的性質,是提高CO2還原反應CO2 reduction reaction (CO2RR)效率的公認方法。然而,陽離子增強CO2RR動力學的機制,仍然令人困惑。
今日,廈門大學 章志明Zhi-Ming Zhang,王韜Tao Wang,周志有Zhi-You Zhou & 孫世剛Shi-Gang Sun等,在Nature Catalysis上發文,報道了在酸性電解質中,通過銅表面的原位衰減全反射表面增強紅外吸收光譜,確定了關鍵的中間產物,即吸附的CO2,並證實了僅在陽離子存在的情況下出現。不同於流行的觀點,時間分辨紅外光譜表明,鋰Li+比其他較大的陽離子更有效地促進CO2吸附,但減緩了CO2氫化動力學。從頭算分子動力學模擬和水的光譜特徵表明,鋰Li+周圍的剛性水網絡,阻礙了水的氫接近吸附CO2。相反,圍繞較大陽離子(例如,Na+)更靈活的水網絡,會促進水的重新取向,並增強氫與CO2的接近度,從而提高CO2RR。該項研究,強調了界面水結構在CO2RR效率中的重要作用。Probing electrolyte effects on cation-enhanced CO2 reduction on copper in acidic media.在酸性介質中,探討電解質對銅陽離子增強CO2還原影響。圖1: 在酸性溶液中,電化學CO2還原的性能和光譜。
圖2: 吸附的CO2中間產物鑑定。
圖3: 陽離子對吸附CO2和性能的影響。
圖4: 吸附CO2的反應動力學分析。
圖5: 陽離子強化CO2還原的機理分析。
Zhang, ZM., Wang, T., Cai, YC. et al. Probing electrolyte effects on cation-enhanced CO2 reduction on copper in acidic media. Nat Catal (2024). https://doi.org/10.1038/s41929-024-01179-4https://www.nature.com/articles/s41929-024-01179-4聲明:僅代表譯者觀點,如有不科學之處,請在下方留言指正!