原長洲&張橋保Science子刊：無鈷超高鎳單晶正極材料、軟包電池循環3500周
新能源電動汽車的快速發展，對鋰離子動力電池，尤其是正極材料的能量密度、安全性、循環壽命及成本控制提出了更高的要求。爲滿足鋰動力電池的發展需求，層狀無鈷超高鎳（Ni≥0.8）材料因其高容量和低成本的優勢已成爲近年來鋰離子電池正極材料的前沿研究熱點之一。對於常規高鎳正極材料，Co可減輕過渡金屬層中的磁沮度並支持結晶層狀結構，但當用非磁性離子（如Mg2+、Al3+或Ti4+）替代Co時，Co的缺失使高性能無Co陰極的開發變得更加複雜。在不使用Co的情況下，確保容量不損失並保持高速率能力是一項關鍵而複雜的工作。此外，超高鎳材料存在嚴重的力學與化學穩定性差的問題，特別是充放電過程中易產生微裂紋、熱穩定性差以及對空氣極爲敏感，導致材料電化學性能、安全性能及儲存性能急劇惡化，給高性能鋰動力電池的開發帶來了巨大的挑戰。爲應對這些挑戰，人們通過組分調控、異質原子摻雜、表面改性和微結構調整等策略，對穩定超高鎳無鈷陰極進行了廣泛的研究。然而，雖然循環穩定性有所提高，但這往往會導致容量降低。此外，在高電壓或高溫等極端工作條件下，結構和熱降解仍然是傳統技術難以克服的顯著障礙。近期，爲有效解決上述問題並開發低成本、高性能無鈷高鎳正極材料製備技術，濟南大學原長洲教授團隊基於工業上廣泛採用的共沉澱控制結晶法，提出了一種高熵摻雜和單晶構建原位結合策略，對無鈷超高鎳材料進行多尺度、多維度改性，通過抑制材料充放電過程中的晶格應變、晶格失氧及結構相變，開發出力學性能、熱穩定性及電化學性能皆優的無鈷超高鎳單晶型正極材料。獲得了可商業化推廣的公斤級產品，其組裝的商業化級軟包全電池在4.3 V截止充電電壓下可穩定循環3500周，同時表現出與中低鎳正極材料相當的熱穩定性。該工作的研究成果將爲提升超高鎳正極材料的力學與化學穩定性提供新思路和理論依據，對發展下一代高能量密度、高安全、長壽命及低成本鋰離子電池具有重要的科學意義和應用價值。該文章以High-entropy doping promising ultrahigh-Ni Co-free single-crystalline cathode toward commercializable high-energy lithium-ion batteries爲題，發表在國際權威期刊 Sci. Adv.上。濟南大學材料科學與工程學院青年教師樑龍偉爲本文第一作者。正極材料是決定鋰/鈉離子電池能量密度、循環壽命、安全性及成本的關鍵因素。本工作中，研究人員創新性地將“高熵效應”概念與單結晶策略相結合，開發出了一種超高鎳、無鈷、單晶型LiNi0.88Mn0.03Mg0.02Fe0.02Ti0.02Mo0.02Nb0.01O2 (HE-SC-N88) 正極材料。本工作通過氫氧化物控制結晶法實現多組分晶格摻雜。該材料設計基於兩個核心原則。首先，除了在不影響電池性能的情況下完全消除對鈷的依賴之外，高熵配置中選擇的多組分還具有多種用途。如Mg2+ 在鋰層中起到支柱作用，抑制晶面滑動；Fe3+ 因其類似Co3+的電子構型而減少了陽離子的混合；Ti4+、Nb5+ 和Mo6+ 與O形成牢固的結合，從而加強了主體結構，尤其是在高充電截止電壓下。其次，單晶結構設計大大提高了材料力學性能。基於系統的原位和非原位表徵和電化學測試，對HE-SC-N88與含鈷基準材料之間的電化學、熱穩定性及力學行爲進行了深入比較。研究結果證實了這種創新型結構的優越性，並與多晶型同類產物進行了比較。HE-SC-N88中的“高熵”框架和單晶結構設計的協同效應建立的超穩定晶格，使得材料在寬電壓範圍（4.3至4.7 V）長循環過程中也能有效抵抗應力變形，從而實現了卓越的電化學性能。此外，原位加熱實驗表明，超穩定晶格明顯減少了加熱過程中的晶格失氧和不可逆相變，使得HE-SC-N88表現出與中低鎳正極材料相當的熱穩定性。該工作的研究成果將爲提升超高鎳正極材料的力學與化學穩定性提供新思路和理論依據，對發展下一代高能量密度、高安全、長壽命及低成本鋰離子電池具有重要的科學意義和應用價值。Longwei Liang, Maoshui Su, Zhefei Sun, Lixian Wang, Linrui Hou, Haodong Liu, Qiaobao Zhang*, Changzhou Yuan*, High-entropy doping promising ultrahigh-Ni Co-free single-crystalline cathode toward commercializable high-energy lithium-ion batteries, Science Advances 2024, 10, eado4472.https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.ado4472原長洲教授：濟南大學二級教授，博士生導師，山東省“泰山學者特聘教授”，省傑出青年基金和省戰略性新興產業技術領軍人才獲得者。迄今，以第一通訊作者在Sci. Adv.、Adv. Mater.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Energy Mater.、Adv. Funct. Mater.和Energy Environ. Sci.等核心學術刊物上發表SCI研究論文200餘篇，被SCI引用16000餘次，其中多篇分別被Adv. Energy Mater.、Adv. Funct. Mater.和Mater. Today等以(Inside) Front Cover（封面）、(Inside) Back Cover（封底）或者Frontispiece（卷首插畫）的形式亮點刊載報道。H-index爲70。獲授權中國發明專利19件。撰寫英文書籍6個章節。曾獲省青年科技獎和教育部自然科學獎二等獎各一項。多次入選 Clarivate Analytics“全球高被引科學家（2016-2020，2022年）”、Elsevier“中國高被引學者”（2016-2023年）、“材料科學頂級科學家”、“材料科學最佳科學家”和“全球2%頂尖科學家終生成就榜（材料科學、能源技術等）”等榜單。樑龍偉副教授：2015年於中南大學冶金與環境學院獲工學博士學位，現任濟南大學材料科學與工程學院副教授/碩士生導師，主要從事鋰/鈉離子電池關鍵電極材料的結構設計與功能調控研究，重點致力於高容量、長壽命、高安全、寬溫域及低成本的鋰/鈉離子電池正極材料的開發及關鍵問題解決。迄今以第一/通訊作者在Sci. Adv.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Energy Mater.等國內外學術刊物上發表SCI論文20餘篇。接軌產業化！溼法工藝製備21.4 mg cm-2正極材料，實現778.0 Wh L-1全固態鋰電池！2024-06-27ACS Energy Letters最新研究：構建拓撲SEI提升硅負極鋰電池性能2024-06-27中科院物理所吳凡團隊：軟碳-Li3N界面層原位相變實現無枝晶全固態金屬鋰電池2024-06-27華東師範大學潘麗坤&黃素梅/暨南大學黎晉良ESM：單溶劑離子液體策略實現極端條件下鋰金屬電池2024-06-27一石三鳥：多功能TiN-MXene-Co@CNTs網絡作爲硫/鋰宿主用於高面積容量鋰硫電池2024-06-27三峽大學曹金&楊學林&香港城市大學曾志遠ACS Nano：調控垂直取向沉積的無枝晶鋅負極2024-06-27華南師範大學蘭亞乾、陳宜法教授團隊Mater. Horiz.綜述：多孔晶態共軛大環材料及其儲能應用2024-06-27明軍電解液醚基高壓篇：論痕量EC的增溶和穩定作用2024-06-26朱智強教授/顏子超助理教授AFM：“同族電子供體效應”助力水系鋅硫電池氧化還原反應動力學2024-06-26南洋理工顏清宇AEM：單原子促進水系鋁電中鋁離子吸附沉積2024-06-26
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